Áðýì íå âåðíóëñÿ ê ñâîèì ïðåæíèì çàíÿòèÿì àðõèòåêòóðîé. Òðè ãîäà îí óïîðíî ðàáîòàë íàä ïîïîëíåíèåì ñâîèõ åñòåñòâåííîèñòîðè÷åñêèõ çíàíèé, êîí÷èë óíèâåðñèòåò ñî ñòåïåíüþ äîêòîðà è íàïèñàë ñâîè ïåðâûå êíèãè: «Ïåðâûå î÷åðêè î Ñåâåðî-Âîñòî÷íîé Àôðèêå», «Æèâîòíûå ëåñà» è áîëüøîå ñî÷èíåíèå «Æèçíü ïòèö». Îí ïðåäïðèíÿë òàêæå äâà íåáîëüøèõ ïóòåøåñòâèÿ — ñíà÷àëà ïî Èñïàíèè, ïîòîì ïî Íîðâåãèè, Øâåöèè è Ëàïëàíäèè. Ñðåäñòâà íà ïîñëåäíþþ ïîåçäêó äàë æóðíàë «Ãàðòåíëàóáå».  1861 ãîäó Áðýì æåíèëñÿ è âìåñòå ñ æåíîé îòïðàâèëñÿ â ñâîå òðåòüå áîëüøîå ïóòåøåñòâèå ïî Àôðèêå. Ýêñïåäèöèÿ îðãàíèçîâàëàñü ñëó÷àéíî. Îäèí íåìåöêèé ãåðöîã ñ áîëüøîé êîìïàíèåé ðåøèë ïîåõàòü â òðîïè÷åñêèå ñòðàíû ïîîõîòèòüñÿ íà äèêèõ çâåðåé. ×òîáû ïðèäàòü íåêîòîðûé íàó÷íûé õàðàêòåð ñâîåé ïîåçäêå, îí ïðèãëàñèë Áðýìà.
Áðýì âîñïîëüçîâàëñÿ ïðåäñòàâèâøåéñÿ åìó âîçìîæíîñòüþ. Îí âíîâü ïîñåòèë Âåðõíèé Åãèïåò è èññëåäîâàë Àáèññèíèþ, ïî÷òè íåèçâåñòíóþ òîãäà ñòðàíó. Äëèòåëüíàÿ îñòàíîâêà áûëà óñòðîåíà íà ó áåðåãîâ Êðàñíîãî ìîðÿ Ìàññàóà.
Áðýì ñäåëàë ìíîæåñòâî íîâûõ èíòåðåñíûõ íàáëþäåíèé íàä æèçíüþ ðàçíûõ æèâîòíûõ- ñëîíîâ, àíòèëîï, äàìàíîâ, ïàâèàí îñîáåííî ïòèö.
Íåñìîòðÿ íà ëèõîðàäêó, êîòîðàÿ îïÿòü âåðíóëàñü ê Áðýìó, îí ñîáðàë óäèâèòåëüíûé ïî áîãàòñòâó ìàòåðèàë. Îá îäíîì ãëóáîêî ñîæàëåë Áðýì — ÷òî ìàëî çíàë áîòàíèêó è ïîòîìó íå ìîã ïîäðîáíî îïèñàòü áîãàòóþ è ðàçíîîáðàçíóþ ðàñòèòåëüíîñòü ýòîé ñòðàíû. Ñïåöèàëèñòà-áîòàíèêà â ñîñòàâå ýòîé ýêñïåäèöèè íå áûëî, âñþ íàó÷íóþ ðàáîòó Áðýì âåë îäèí. Çàòî áûëî ìíîãî îõîòíèêîâ, ïîåõàâøèõ ðàçâëåêàòüñÿ ñ ãåðöîãîì. Áðýì íå ïðèíàäëåæàë ê ÷èñëó îõîòíèêîâ, åãî öåëüþ áûëî èçó÷åíèå æèçíè æèâîòíûõ.