Брэм не вернулся к своим прежним занятиям архитектурой. Три года он упорно работал над пополнением своих естественноисторических знаний, кончил университет со степенью доктора и написал свои первые книги: «Первые очерки о Северо-Восточной Африке», «Животные леса» и большое сочинение «Жизнь птиц». Он предпринял также два небольших путешествия — сначала по Испании, потом по Норвегии, Швеции и Лапландии. Средства на последнюю поездку дал журнал «Гартенлаубе». В 1861 году Брэм женился и вместе с женой отправился в свое третье большое путешествие по Африке. Экспедиция организовалась случайно. Один немецкий герцог с большой компанией решил поехать в тропические страны поохотиться на диких зверей. Чтобы придать некоторый научный характер своей поездке, он пригласил Брэма.
Брэм воспользовался представившейся ему возможностью. Он вновь посетил Верхний Египет и исследовал Абиссинию, почти неизвестную тогда страну. Длительная остановка была устроена на у берегов Красного моря Массауа.
Брэм сделал множество новых интересных наблюдений над жизнью разных животных- слонов, антилоп, даманов, павиан особенно птиц.
Несмотря на лихорадку, которая опять вернулась к Брэму, он собрал удивительный по богатству материал. Об одном глубоко сожалел Брэм — что мало знал ботанику и потому не мог подробно описать богатую и разнообразную растительность этой страны. Специалиста-ботаника в составе этой экспедиции не было, всю научную работу Брэм вел один. Зато было много охотников, поехавших развлекаться с герцогом. Брэм не принадлежал к числу охотников, его целью было изучение жизни животных.